No puedes cambiar de función de comparación, porque esa función establece el indexado y las búsquedas se apoyan en el indexado (de forma similar a como nosotros buscamos algo en el diccionario). Si cambias la función de comparación, dado que los registros no están ordenados según ese nuevo criterio, no vas a encontrar los registros deseados (imagina si quieres buscar algo en un diccionario desordenado). La única opción que te quedaría sería de nuevo hacer una búsqueda secuencial, osea repasar todos los registros, con lo que se pierde la utilidad de la librería.
No sé si en tu caso se podría conseguir algo replanteando el indexado inicial o habría que intentar modificar la librería para que maneje más de un índice, lo que complicaría bastante la cosa; ya que opté por poner el índice en el mismo archivo que los datos, aunque sea un poco más lioso que usar un archivo índice externo, porque creo haber leído (aunque no estoy seguro) que la librería SD sólo puede mantener abierto un archivo al mismo tiempo. Necesitaría que me des más detalles de qué datos implican ambos indexados.