Interrupciones, instrucciones e ISRs

altofalantes:
Pd: Si el consejo es "pásate al IDE de atmega" os tomo la palabra porque ya me lo estoy planteando, aunque no quería renunciar a arduino, por toda la comunidad que tiene, y el valor que puedes aportar compartiendo

No tienes que hacerlo. Aunque la IDE parezca que lo simplifica todo, eso no quiere decir que no se puedan realizar cosas más avanzadas.

Yo tampoco me molestaría en instalar Atmel Studio, todavía prefiero algunas de las facilidades que ofrece Arduino. Yo he experimentado cambiando registros y creando interrupciones con la IDE de Arduino (escribiendo código en ensamblador no porque no tengo experiencia en ese lenguaje, sin embargo también es posible).

Gracias a esa experimentación es que sé cómo crear ISR aparte de la externas, rutinas de transmisión/recepción más eficientes para el puerto serial, formas más rápidas de cambiar o leer el estado de un pin, modificar parámetros de cierto timer según la necesidad de PWM o ejecución periódica de rutinas.

Si fueras más al grano y dijeras realmente qué es lo que quieres hacer, podríamos dar en el clavo en una menor cantidad de respuestas.
Hacer ajustes y optimizaciones a nivel más bajo, no siempre son soluciones generales; usualmente son para realizar tareas más específicas pero de la forma más rápida posible.

Si quieres preguntame a mi lo que quieras respecto al tema, que hasta tengo estudiada la mayor parte de la hoja de datos del Atmega328P (y sus similares).