Da würde ich die UART Schnittstelle (TXD/RXD am Raspb) und SoftSerial auf der Uno Seite nehmen.
Ob da ein Spannungsteiler für den 5.0 -> 3.3V Pegel reicht, oder mehr Hardware dazwischen muss (RS232), wegen Leitungslänge/Geschwindigkeit, bleibt zu klären.
Würde auf jeden Fall ein textbasiertes Protokoll machen, um es leichter testen zu können, und da ja nicht allzu viele Daten anfallen.
Serial am Uno für die PC-Verbindung via USB (Debug-Print / Upload)