Non la librairie n'est pas développée pour des processeurs Arm. Elle n'est validée que sur les ATmega2560 ou 1280 pour des matrices un peu grandes.
Et comme le calcul le montre la mémoire n'est pas suffisante pour manipuler 2 matrices.
Il faudrait voir à faire figer les spécifications. S'il doit y avoir 2 matrices 64x64 à gérer il faut partir sur des processeurs ayant de la mémoire et ayant suffisamment de ressources pour rafraîchir 2 panneaux.
Un nouveau problème va apparaître, les processeurs avec plus de mémoire sont plutôt de nouvelle génération avec des interfaces en 3,3V. Ce qui va nécessiter des circuits d'adaptation pour passer de l'interface 3,3V du processeur à l'interface 5V des panneaux de LED.
Comme on le disait plus haut, il faudrait plutôt regarder du coté des ESP32, des Teensy ou des Raspberry Pi (un Pi Zero devrait suffire voir même un Pico). Il existe pour ces cartes processeurs des cartes filles assurant l'interface avec le connecteur HUB75 qui est l'entrée de ton panneau de LEDs. Mais il y a pas mal de difficultés d'approvisionnement.